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氧化铁纳米晶中的双效氟掺杂助力高效水裂解

阅读次数: -次     发布时间:2018-11-06   

  光电催化水裂解是极具应用前景的一种能源转化方式,能够很大程度上克服光催化剂禁带宽度与水的裂解窗口不匹配的问题,且较之于水的电解具有更低的能耗,因此近年来受到了广泛的研究。在众多的光电催化材料中,赤铁矿型氧化铁(α-Fe2O3)因其高丰度、较高的光电流密度以及较为合适的带隙受到了更多的关注,但其较低的本征电子传导能力极大地限制了光生载流子的有效迁移,且光利用率与表面反应活性仍有较大的优化空间。基于上述研究背景,山东师范大学谢俊峰研究团队提出,在氧化铁纳米晶中进行可控的氟掺杂能够有效调控电子结构,提高材料的光吸收,并使氧化铁的本征析氧反应活性显著增强,最终实现光电催化水裂解性能的优化提升。

  研究人员利用乙酰丙酮铁和氟化铵之间的配位竞争,在聚乙二醇的保护下,采用一步水热法实现了氟掺杂氧化铁纳米晶的制备以及掺杂浓度的可控调控。形貌分析表明,所得的氟掺杂氧化铁纳米晶尺寸约为70 nm,为典型的截角六角双锥形。Ar+刻蚀下的XPS深度剖析显示氟元素在纳米晶内部具有较为均匀的分布,证实了氟离子的有效掺杂。第一性原理计算表明,氟掺杂能够导致氧化铁带隙间缺陷能级的生成,有望实现光吸收与本征电子传导能力的增强。随着氟掺杂浓度的提高,氧化铁逐渐由红色变为黑色,紫外可见吸收谱也印证了材料在高波长区域吸光度的提高,使其有望利用更宽的光谱进行光电催化水裂解。

  作者对具有不同氟掺杂浓度的氧化铁纳米晶光电极进行了光电催化性能与析氧反应活性的表征。结果显示,当氟掺杂量为3.2%时,氧化铁光电极显示出最高的光电流以及光电转化效率,而更高或更低的氟掺杂量都会引起光电性能的降低。此外,电催化析氧反应测试显示,该掺杂浓度的氧化铁纳米晶同样具有最高的电催化活性,证实了氟掺杂不仅能增强光吸收、提高光电转化效率,还能优化材料表面的析氧反应催化活性,从而最终实现材料整体光电催化水裂解性能的大幅提升。

  该研究所报道的通过阴离子掺杂实现本征析氧反应活性和光吸收同步优化的材料设计理念将为构建高效光催化材料提供借鉴。